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En avril 2013, elle a sorti son premier album "True Romance". Même si l'album a remporté un franc succès auprès des critiques, Aitchison travaillait déjà sur son album suivant, en collaboration avec Weezer, Stargate, et Rostam Batmanglij de Vampire Weekend. Cependant, c'est en 2014 qu'elle a réellement attiré l'attention du public lorsqu'elle a collaboré avec Iggy Azalea sur le single « Fancy ». La chanson est alors devenue pour les deux artistes leur premier numéro 1 au classement Hot 100 de Billboard.
Charli XCX a sorti au même moment son single « Boom Clap », qui a introduit un style plus accessible. Extrait de la bande originale du film Nos Etoiles Contraires, adaptation cinématographique de roman, la chanson s'est classée dans le Top 10 aux Etats-Unis, au Royaume-Uni, et en Australie, devenant ainsi le plus gros succès de Charli jusqu'à présent. Le single figure également sur l'album "Sucker", sorti en décembre 2014. L'album s'est placé dans le Top 30 du classement Billboard 200 aux Etats-Unis et a atteint la quinzième place dans le classement Album au Royaume-Uni.
En 2017, Charli XCX a sorti les mixtapes "Number 1 Angel" et "Pop 2", sur laquelle figure le single « Out Of My Head », featuring Alma et Tove Lo. Elle apparaît sur le titre « Girls » de Rita Ora, aux côtés de Cardi B et Bebe Rexha.