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C'est d'abord par le cinéma que le nom de Chloé Sainte-Marie est connu du public. Elle fait le saut dans l'arène musicale et grave son premier enregistrement commercial "L'emploi de mon temps". En octobre 2002, l'album "Je marche à toi" est lancé et la critique est encore une fois unanime à souligner la qualité et l'originalité de cet album qui remporte le Félix dans la catégorie Album de l'année Folk contemporain au gala de l'Adisq 2003. L'année suivante, une importante tournée conduit Chloé en France, en Suisse et en Belgique où elle récolte quelques prix. En 2005, Chloé propose un nouvel album intitulé "Parle-moi".