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L'un des compositeurs les plus connus de la Renaissance, Clément Janequin, y fut maître de musique entre 1530 et 1540. Parmi les élèves les plus doués qu'elle compta, citons Jean-Baptiste Moreau, qui fut l'auteur des deux célèbres partitions des tragédies de Jean Racine : Esther et Athalie. Enfin, parmi les moins connus, mais tout aussi importants, nous pouvons citer en exemple Louis Bachelier, Pierre Voillemont ou encore l'abbé Nicolas Roze, maître de musique vers 1770 à 1775, qui composa un motet intitulé Vivat in æternum et qui fut exécuté pour le sacre de l'Empereur Napoléon.
Les origines du chœur remontent à l'année 1369 et plus exactement "le mardi après la fête de la Saint Martin d'hiver", lorsque l'évêque, Mgr Guillaume Turpin, et le chapitre de la cathédrale décidèrent de fonder la Psalette, l'ancêtre de notre Maîtrise, basée sur le modèle de certaines autres églises du Royaume de France. Cette institution nouvelle avait pour objectif principal d'enseigner le chant et la musique pour le service musical de la cathédrale, participant ainsi à "la prospérité et la beauté de la Sainte Mère l'Église d'Angers... l'augmentation du culte divin, la louange et la gloire de Dieu, de la Glorieuse Vierge Marie, de Saint Maurice et ses compagnons et de tous les citoyens du ciel" ... Ainsi, pour mener à bien sa mission, il sera créé un internat où les enfants et les chantres recevront une double formation : vocale sous la conduite d'un maître de musique, générale sous celle d'un maître de grammaire.
Au cours de sa longue histoire, la Maîtrise n'a connu que deux interruptions : la première, lors de la période révolutionnaire et la seconde, après les lois de séparation de l'Église et de l'État de 1901 à 1907. À la suite du Concordat, des efforts considérables furent réalisés par le clergé et les fidèles pour la restauration du culte et particulièrement pour la renaissance progressive du chœur et de la musique à la cathédrale.
La Maîtrise ne retrouva vraiment sa stabilité et la plénitude de son statut que sous la direction du chanoine André Turpault de 1908 à 1946. Le chanoine Jean Poirier lui succéda pendant 20 ans. L'abbé Michel Levron fit de même jusqu'en 1987. Se succédèrent ensuite Bertrand Lemaire, Simon Heimst, Étienne Ferchaud, Tanguy Bouvet, Hervé Girault, Matthieu Le Levreur, Pierre-Alexis Touzeau...